计算化学中的传统机器学习（ML）模型学习使用仅用于参考数据的量子化学直接预测分子性质。虽然这些启发式 ML 方法显示出量子级精度，速度比传统量子化学方法快几个数量级，但它们的可扩展性和可转移性很差；即，它们的准确性在大型或新化学系统上会降低。将量子化学框架整合到 ML 模型中直接解决了这个问题。

在这里，美国洛斯阿拉莫斯国家实验室（Los Alamos National Laboratory，LANL）的研究人员采用半经验量子力学（SEQM）方法的结构来构建动态响应的哈密顿量。SEQM 方法使用符合实验性质的经验参数来构造降阶哈密顿量，这比从头算方法促进了更快的计算，但精度有所降低。通过用从本地环境推断的机器学习动态值替换这些静态参数，大大提高了 SEQM 方法的准确性。

这些动态生成的哈密顿参数经过分子能量和原子力的训练，显示出与原子杂化和键合的强相关性。仅使用大约 60,000 个小有机分子构象异构体进行训练，生成的模型在测试更大的化学系统和预测各种分子特性时保留了可解释性、可扩展性和可转移性。总体而言，这项工作展示了将基于物理的描述与 ML 相结合以开发同时准确、可转移和可解释的模型的优点。

该研究以「Deep learning of dynamically responsive chemical Hamiltonians with semiempirical quantum mechanics」为题，于 2022 年 7 月 1 日发布在《PNAS》。

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论文链接：https://www.pnas.org/doi/full/10.1073/pnas.2120333119

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