多相催化反应受到原子尺度因素的微妙相互作用的影响，从催化剂的局部形态到高吸附物覆盖率的存在。通过计算模型描述这些现象需要生成和分析大量的原子配置空间。

为了应对这一挑战，普渡大学（Purdue University）的研究人员提出了基于吸附物化学环境的图卷积神经网络（ACE-GCN），这是一种筛选工作流程，可解释包括不同吸附物、结合位置、配位环境和底物形态的原子配置。

使用此工作流程，研究人员为两个说明性系统开发催化剂表面模型：（i）NO 吸附在 Pt3Sn（111）合金表面，这对于硝酸盐电还原过程很有意义，其中高吸附质覆盖率与合金基体的低对称性相结合产生了大的构型空间，（ii）OH* 吸附在阶梯 Pt（221）面上，与氧还原反应相关，其中构型复杂性是由于存在不规则晶体表面、高吸附物覆盖率和方向依赖的吸附物-吸附物相互作用。

在这两种情况下，ACE-GCN 模型在总 DFT 松弛配置的一小部分（~10%）上进行训练，成功地描述了从大配置空间采样的非松弛原子配置的相对稳定性趋势。这种方法有望加速在原位条件下对催化剂表面的严格描述的发展。

该研究以「Adsorbate chemical environment-based machine learning framework for heterogeneous catalysis」为题，于 2022 年 10 月 2 日发布在《Nature Communications》。

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论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-33256-2

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