基于数据驱动的深生成模型的下一代超导体逆设计

全文速览

由于计算和实验成本的原因，寻找具有高临界温度（Tc）的新型超导体一直是一项具有挑战性的任务。本文提出了一个受计算机视觉社区启发的扩散模型，以产生具有独特结构和化学成分的新型超导体。具体而言，本文使用了晶体扩散变分自动编码器（CDVAE）、原子线形图神经网络（ALIGNN）预训练模型和密度泛函理论（DFT）计算的各种集成模拟联合自动库（JARVIS）超导数据库，以生成具有高成功率的新超导体。本文从大约1000种超导材料的DFT数据集开始训练扩散模型。本研究使用该模型生成了3000个新结构，这些结构与预训练的ALIGNN一起在61个候选者中筛选结果。对于排名靠前的候选者，进行了DFT计算以进行验证。这种方法超越了漏斗状材料筛选方法，并允许对下一代材料进行逆向设计。

背景介绍

在1911年Onnes发现超导性之后，识别具有高转变温度（Tc）的新型超导材料一直是材料科学和凝聚态物理学的一个重要研究领域。在进行昂贵的实验研究之前，已经进行了系统的计算工作来识别具有高Tc的Bardeen−Cooper−Schrieffer（BCS）传统超导，其中进行了密度泛函理论微扰理论（DFT-PT）计算，以获得电子-声子耦合（EPC）参数。此外，各种机器学习方法已被用于加速寻找高Tc超导体。然而，这些典型的基于漏斗状筛选的方法不足以进行逆向材料设计，其中，目标不是从结构到性能的工程，而是从目标性能到晶体结构的工程。

新型材料的逆向设计成为一个难以解决的问题，因为有无限多的可能材料具有不同的性质，这些性质取决于化学成分和晶体结构。为了使逆向设计成功，需要一种能够基于高质量和多样化的材料数据集成功创建新的候选结构的算法。目前，在Materials Project、Open Quantum Materials Database（OQMD）C2DB和JARVI数据库等数据库中，有大量高质量计算材料特性的来源，这些数据库都包含数百万个高通量DFT计算。逆向设计的主要障碍是用于生成新的候选材料的方法或算法。为了克服这一障碍，可以使用生成机器学习算法来设计新的候选结构。随着诸如使用深度学习模型从自然语言描述（提示）生成数字图像的DALL-之类的生成工具的流行，将深度生成模型用于科学应用的兴趣大大增加。周期性材料的生成模型的主要挑战之一源于创建平移和旋转不变的表示。

在最近的一项工作中，Xie等人开发了一种晶体扩散变分自动编码器（CDVAE）模型用于周期性结构生成。CDVAE由一个变分自动编码器和一个扩散模组成，该模型直接与结构的原子坐标一起工作，并使用等变图神经网来确保不变性，而不需要图或描述符等表示。CDVAE由三个同时训练的网络组成：（1）编码器，它对潜在空间进行编码，（2）性质预测器，它对潜伏空间进行采样并预测结构和组成，以及（3）解码器，它是一个扩散模型，它将随机初始化的原子类型去噪为类似于训练集分布的材料Lyngby和Thygese最近的一项工作成功地应用了CDVAE模型来发现新的、稳定的2D材料。Moustafa等最近的另一项工作使用了CDVAE模型发现了500多种新的稳定一维材料。在这项工作中，本研究使用JARVIS数据库中1058种超导材料的DFT计算数据训练了CDVAE模型（优化潜在空间中的Tc），并生成了数千种新的候选超导体。通过使用预训练的深度学习模型预测特性来进行快速预测，从而进一步筛选这些候选结构。在缩小潜在候选超导体的范围后，进行了DFT计算来验证预测，并评估了新预测材料的动力学和热力学稳定性。

   本研究使用原子线形图神经网络（ALIGNN）对每种材料的超导特性进行深度学习预测。在ALIGNN框架中，结构表示为图，其中元素是节点，键是边。九个输入特征被分配给图中的每个节点。这些特征包括第一电离能、电子亲和力、电负性、嵌段、价电子、基团数、共价半径和原子体积。边缘特征是键距，其中径向基函数的截止值为8Å。使用12最近邻周期图构造。线图是由原子图构造的，使用键距作为节点，使用键角作为边特征。边门控图卷积用于通过使用传播函数来更新节点和边缘特征。键图上的边门控图卷积与线图上的边门控卷积构成一层。

键消息是从传播到原子图的线图卷积中产生的，在原子图中键合特征和原子特征被进一步更新。关于预测超导性能使用90:5:5的批量大小，并对300个epoch进行了训练，其中在训练过程中根本没有使用测试集。本研究保持模型的超参数与最初的ALIGNN论文相同。

本研究利用公开可用的JARVIS基础设施实现上述DFT和深度学习目标。JARVI是使用经典力场、密度泛函理论、机器学习计算和实验实现材料设计自动化的数据库和工具的集合。JARVIS-DFT是一个基于密度泛函理论的数据库，包含超过75000种材料，具有多种材料特性，如形成能、不同理论水平的带隙、太阳能电池效率、拓扑自旋轨道耦合溢出、弹性张量、介电张量、压电张量、红外和拉曼光谱、电场梯度，50个剥离能，51个二维（2D）磁体，52个2D超导体都具有严格的DFT收敛设置。本研究的ALIGNN和CDVAE模型是在1058个超导特性的DFT计算上训练的。

本工作中提出的完整逆向设计工作流程如图1a所示。该工作流程的第一步涉及对JARVIS-SC（超导）数据库中1058 DFT计算的CDVAE模型进行训。关于用于反向设计的CDVAE模型，要优化的目标性质是新的候选超导体的Tc。在对JARVIS-SC数据进行训练后，本研究使用CDVAE模型生成了3000种候选材料，其中Tc在潜在空间中进行了优化。为了确保CDVAE模型优化了潜在空间中的Tc，并从JARVIS-SC训练数据中实际“学习”了超导性分析了特性损失函数。

图1（a） 使用DFT、ALIGNN和CDVAE生成模型的新超导体的完整逆向设计工作流程，以及（b）在CDVAE产生的结构中包含给定元素的化合物具有ALIGNN预测Tc>3K的概率。

图2（a）1058 JARVIS-DFT结构（用DFT计算的Tc）和（b）3000 CDVAE结构（用ALIGNN计算的Tc）的Tc分布。（c，d）用DFT验证的CDVAE候选材料的EPC参数之间的关系。

通过对声子态密度和化学成分的研究，发现其中7个结构具有负的声子频率，表明动力学不稳定。表1列出了其余25种候选超导体。

表1 通过DFT计算验证来自CDVAE的25个候选超导体的化学式、JARVIS ID、Tc、每原子的形成能和每原子凸壳以上的能量

   表1中给出了顶部超导候选者的化学成分Tc、每个原子的形成能和凸包之上的能量。如表所示，所有25个结构都具有负的形成能。尽管负形成能是热力学稳定性的必要前提，但它并不能保证热力学稳定性。因此，本研究计算了凸包上方的能量（如表1所示）。根据JARVIS-DFT中不同相的形成能计算，本研究计算了这些结构的凸包。从凸包观察到了能量为0.45eV或更小的15个结构，并认为这些结构最有可能通过实验合成。这15种材料的原子结构（所有P1对称性）如图3所示（VN2、MnN、VN、BN2Zr、NP2Sr、TaP2、AlN2Zr、NbRh、AlN2V（I）、TiO2NbN、NBaP、ScO3Zr、Al2N、AlN2 V（II）、TiN）。本研究进行DFT验证的所有材料的性质和原子结构将与本手稿一起提供。尽管这15种材料在凸包之上的能量在0.0和0.43eV/原子之间，这表明热力学稳定性仍然不能得到保证，但它们仍然可以合成。事实上，Aykol等人61证明，在凸包之上具有更高能量的氮化物基多晶型可以稳定到高能非晶极限。由于这些超导体中的大多数都含有氮，因此有望最终通过实验实现。

图3 用CDVAE生成并用DFT验证的顶部超导体候选者（最接近凸包）的俯视图和侧视图：（a）VN2，（b）MnN，（c）VN，（d）BN2Zr，（e）NP2Sr，（f）TaP2，（g）AlN2Zr。Tc、Eform和Ehull也针对每种材料给出。

作为用于逆向设计的CDVAE方法的成功度量，测量生成材料的化学成分和晶体结构的多样性是很重要的，不仅是关于训练数据，而且是关于相空间的更大区域。在前25个候选超导体中，有20个在用于CDVAE的JARVIS训练集中没有化学成分。化学计量为MnN、VN、AlN2Zr、NbRh和TiN的化合物是训练集的一部分，并且在文献中都发现具有超导相。尽管这五种候选化合物的化学性质与训练集中的化合物相似，但除了NbRh（其结构与JVASP-20529相同）外，它们都具有完全不同的晶体结构。

总结与展望

在这项工作中，本研究使用了多步工作流程，结合生成模型、深度学习特性预测和DFT来发现下一代超导材料。本研究证明，使用ALIGNN模型的深度学习特性预测可以通过在DFT验证和实验研究之前即时筛选新生成材料的特性来加速对新超导体的搜索。本研究搜索揭示了25种新预测的候选超导体，其中15种结构接近凸包，Tc值高达20.2K。本研究的方法超越了标准的漏斗状材料设计工作流程，允许对新材料进行逆向设计，填充以前未发现的相空间区域。

原文链接:https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.3c01260

注：本公众号推送内容以交流学习为目的，并非商业用途，如有侵权，请联系协商处理。欢迎各位专家学者投稿，分享Ai+材料最新科研成果！

投稿邮箱：zyj1047587695@qq.com

群聊：材料与人工智能-学习交流群

加群方式：添加编辑微信：zyj1047587695，请备注：单位-姓名-研究方向，由编辑审核后邀请入群

材料与人工智能

斗转星移，光阴飞逝，AI使世界变化之快，如过隙白驹，让我们目不暇接。一种难以厘清的压迫感隐约而至。科学研究方式与生态是否处于大变革前夜？我们冥思，我们求索，为此创办此公众号，与大家分享和讨论AI在材料科学领域的最新进展、问题和挑战。