Nat. Comput. Sci. | 阻变存储器图网络高效模拟离子电子相互作用

当前的量子化学与材料科学主要依赖于密度泛函理论等第一性原理方法，但这些方法在处理大规模体系时计算代价高昂，且传统数字计算机受冯·诺依曼瓶颈限制，能效受限。为此，研究人员提出了一种软硬协同的全新架构：基于阻变存储器的储备池图神经网络（reservoir graph neural network, RGNN），用于高效建模离子与电子间的相互作用。

在软件层面，该网络可完成原子力、哈密顿量以及波函数的预测任务，相较传统第一性原理方法，在计算精度相当的前提下，分别将计算成本降低了约10⁴、10⁶ 和 10³ 倍，训练成本减少约90%。

在硬件层面，该方法在一款基于40纳米工艺的256 kb片上存储计算模块上验证，推理速度和能效分别相比最先进数字硬件提升约2.5–2.7倍和1.9–4.4倍。该设计在建模大型材料系统中表现出显著优势。

近几十年来，密度泛函理论（DFT）在材料科学和相关领域中成为基础计算工具，其可通过自洽场迭代方法求解Kohn–Sham方程以预测原子与电子性质。然而，随着体系规模的扩大，DFT的高昂计算开销严重限制了其应用。近年来，图神经网络（GNN）技术快速发展，尤其是E(3)-等变结构的引入，使其在建模原子间相互作用中展现出高效和准确的潜力。

然而，随着材料体系的复杂化，GNN模型也日益庞大，训练和推理成本不断提升。此外，传统数字芯片计算性能受摩尔定律放缓和冯·诺依曼瓶颈的制约。为突破这些挑战，研究人员提出了一种结合阻变存储器与储备池计算机制的RGNN架构，并以软硬一体方式实现加速。

研究人员设计了一种基于图结构的RGNN系统，将多粒子系统构建为图，其中节点表示原子或电子，边表示相互作用。通过多层随机消息传递（MP）层更新节点和边特征，再通过轻量可训练嵌入层和回归层预测体系性质。该设计在硬件上由40纳米阻变存储器阵列构成的混合模拟–数字系统实现，可高效完成前向传播，显著降低内存访问成本。

该系统使用TaN/TaOx/Ta/TiN结构的阻变存储器，其固有的编程随机性使得可直接用于生成RGNN所需的大规模随机权重。研究人员展示了阻变存储器的横截面图像、导电性分布、差分权重分布和导电波动测试，证实其稳定性和随机性可满足深度学习所需的高质量随机初始化需求。

研究人员使用该系统预测Li₃PO₄的原子力，精度与AIMD相当。在结构松弛与振动谱等方面均取得一致结果。该设计在原子力预测的平均相对误差约为8.9%，仅略低于全可训练GNN（约5.8%）表现。计算成本方面，推理能耗仅为GPU的27.9%，训练开销减少约90.9%。

研究人员使用RGNN对石墨烯结构进行哈密顿量建模并扩展至大规模碳纳米管体系。在电子能带和态密度预测中，结果与DFT高度一致。在能耗方面，推理能耗减少约70.3%，推理时间缩短至约1/6，训练成本减少约93.5%。

研究人员进一步将RGNN用于H₂分子的基态多体波函数建模，并在量子Monte Carlo框架中使用Metropolis-Hastings采样计算能量。预测的电子密度分布与CCSD方法一致，能量误差小于1.1%，且能效提升约4.4倍，推理速度提升约2.7倍。训练成本减少约95.7%，推理耗能降低47.6%。

研究人员通过模拟不同导电波动水平（5–40%）下的RGNN表现，发现该系统在低至中等波动范围内（≤20%）预测性能稳定，适用于大多数阻变存储器设备的物理噪声特征。即使在40%波动下，能量误差仍控制在可接受范围内。

研究人员提出了一种结合阻变存储器和储备池图神经网络的软硬件协同系统，能在三类关键任务中高效准确建模离子与电子相互作用：原子力预测、哈密顿量建模与多体波函数计算。系统通过内存计算机制有效降低了能耗与计算开销，并将阻变存储器的随机性转化为可用资源，从而绕过传统GNN训练过程中的高能耗瓶颈。

此外，该架构具备良好的通用性，未来可用于有限温度下的电子结构计算，包括电子–声子耦合、电子输运性质分析以及通过紧束缚模型与非平衡格林函数方法进行的能带调控分析。研究人员的工作为低能耗、高效率材料模拟开辟了新的计算范式，具有广泛的应用前景。

整理 | WJM

Xu, M., Wang, S., He, Y. et al. Efficient modeling of ionic and electronic interactions by a resistive memory-based reservoir graph neural network. Nat Comput Sci (2025). 

https://doi.org/10.1038/s43588-025-00844-3