Interpolation and differentiation of alchemical degrees of freedom in machine learning interatomic potentials

机器学习插值势（MLIPs）已成为现代原子模拟的工具，并且最近发表的通用MLIPs，预先在大型数据集上进行训练，已经展示了出色的准确性和普适性。然而，MLIPs的计算成本限制了它们在需要大型模拟单元或样本密集的统计方法中的适用性。在这里，我们报告了在原子材料模拟中使用连续和可微的化学自由度，利用图神经网络MLIPs将离散元素表示为实值张量的事实。所提出的方法将具有相应权重的化学原子引入输入图中，以及对MLIPs的消息传递和读取机制的修改，并允许在材料的组成状态之间进行平滑插值。MLIPs的端到端可微性使得能够有效地计算能量相对于组成权重的梯度。利用这些梯度，我们提出了优化固溶体组成以实现目标宏观性质以及进行化学自由能模拟以量化空位形成和组成变化的自由能的方法。该方法为扩展通用MLIPs在建模组成失调和表征复杂材料系统的相稳定性方面的能力提供了途径。

该论文旨在解决机器学习描绘原子间相互作用的计算成本高的问题，以及扩展通用机器学习描绘原子间相互作用的能力，以建模化学混杂和表征复杂材料系统的相稳定性。

该论文提出了一种利用可微的化学变量来进行原子材料模拟的方法，通过在输入图中引入具有相应权重的化学原子，以及对机器学习描绘原子间相互作用的消息传递和读出机制进行修改，实现了材料组成状态之间的平滑插值。这种方法具有端到端的可微性，能够有效地计算能量相对于组成权重的梯度。

该论文的实验表明，这种方法可以用于优化固体溶液的组成以达到目标宏观性质，并进行化学自由能模拟以量化空位形成和组成变化的自由能。该方法扩展了通用机器学习描绘原子间相互作用的能力，以建模化学混杂和表征复杂材料系统的相稳定性。

最近的相关研究包括使用机器学习描绘原子间相互作用的其他方法，如神经网络势函数和核能量函数，以及用于材料建模和设计的其他机器学习技术，如基于图形的卷积神经网络和生成对抗网络。相关论文包括“Neural Network Potential for Atomic Simulations of Metals and Ceramics”和“Graph Convolutional Neural Networks for Predicting Molecular Properties”。