React-OT: Optimal Transport for Generating Transition State in Chemical Reactions

过渡态（TS）是短暂存在的结构，对于理解反应机理和设计催化剂至关重要，但难以在实验中捕捉。相反，许多优化算法已经被开发出来，用于计算搜索TS。然而，这些算法的成本由量子化学方法（通常是密度泛函理论）驱动仍然很高，对于在构建大型反应网络进行反应探索的应用提出了挑战。在这里，我们开发了React-OT，一种用于从反应物和产物生成唯一TS结构的最优传输方法。React-OT仅需要0.4秒每个反应即可生成高精度的TS结构，其结构均方根偏差（RMSD）中位数为0.053 Å，中位能垒高度误差为1.06 kcal/mol。通过在一个较低的理论水平GFN2-xTB下获得的大型反应数据集上预训练React-OT，RMSD和能垒高度误差进一步提高了约25％。我们预计React-OT的高精度和快速推断在探索具有未知机理的化学反应时非常有用。

论文旨在通过开发React-OT来解决捕捉过渡态结构的挑战，同时降低量子化学方法驱动的算法成本，以便在探索具有未知机制的化学反应时使用。

React-OT是一种基于最优输运的方法，用于从反应物和产物生成唯一的过渡态结构，其生成高度准确的TS结构，仅需要0.4秒/反应，可以在探索具有未知机制的化学反应时使用。

该方法生成的TS结构具有高度准确性和快速推理能力，可用于探索具有未知机制的化学反应。通过预训练React-OT，可以将RMSD和势垒高度误差进一步提高约25％。论文使用了GFN2-xTB数据集并开源了代码。

最近的相关研究包括使用不同的计算方法和算法来寻找过渡态结构，如NEB和DFTB +方法。