Accurate Ab-initio Neural-network Solutions to Large-Scale Electronic Structure Problems

我们提出了有限范围嵌入（FiRE），这是一种用于精确大规模从头算电子结构计算的新型波函数假设。与当前的神经网络波函数相比，FiRE 将神经网络变分蒙特卡洛（NN-VMC）的渐近复杂度降低了约 \(n_\text{el}\)，即电子的数量。通过限制神经网络内的电子-电子相互作用范围，FiRE 加速了所有关键操作——采样、伪势计算和拉普拉斯运算，从而在目前可行的 180 电子计算中实现了实际速度提升达 10 倍。我们在多种具有挑战性的系统上验证了该方法的准确性，包括生化化合物、共轭烃和金属有机化合物。在这些系统中，即使在高精度方法（如 CCSD(T)、AFQMC 或当代 NN-VMC）表现不佳的情况下，FiRE 的能量结果仍始终处于化学精度范围内，并与最可靠的数据（包括实验数据）高度一致。凭借在运行时间和精度上的双重改进，FiRE 成为了一种新的“金标准”方法，能够快速而准确地进行大规模从头算计算，可能为量子化学、固体物理和材料设计等领域的全新计算研究开辟道路。

该论文试图解决大规模从头算（ab-initio）电子结构计算中效率与精度之间的权衡问题，特别是针对包含大量电子的复杂系统。这是一个长期存在的挑战，尤其是在需要高精度能量预测的情况下，例如生物化学、材料科学等领域。

FiRE引入了一种新的波函数假设——有限范围嵌入（Finite-range Embeddings），通过限制神经网络中电子-电子相互作用的范围，显著降低了神经网络变分蒙特卡罗（NN-VMC）方法的渐进复杂度（约减少一个与电子数相关的维度）。这一创新不仅加速了关键计算步骤（如采样、伪势和拉普拉斯运算），还保持了高精度，使180电子系统的计算成为可能。

1. FiRE在实际应用中实现了约10倍的加速，适用于多达180个电子的大规模系统。 2. 在多种复杂系统（如生物化学化合物、共轭碳氢化合物和有机金属化合物）上验证了其精度，结果始终在化学精度范围内。 3. 即使在CCSD(T)、AFQMC或传统NN-VMC方法表现不佳的情况下，FiRE仍能提供可靠的结果。 4. 论文未明确提及代码开源情况，但提出的方法为未来研究提供了新方向，例如进一步优化FiRE架构或扩展到更大系统。

近期相关研究包括： 1. "Deep Neural Networks for Ab-Initio Quantum Chemistry" 提出使用深度神经网络进行量子化学计算。 2. "Fermionic Neural Networks for Quantum Many-Body Systems" 探索了基于费米子的神经网络在多体系统中的应用。 3. "Quantum Monte Carlo with Machine Learning Wavefunctions" 将机器学习与量子蒙特卡罗方法结合以提高计算效率。 4. "OrbNet: A Pretrained Model for Fast and Accurate Molecular Property Prediction" 提出了用于分子性质预测的预训练模型。 这些研究均关注于结合机器学习与量子化学计算，但FiRE的独特之处在于其对电子相互作用范围的限制以及在大尺度系统上的高效性。