DeePAW: A universal machine learning model for orbital-free ab initio calculations

开发适用于从头算（ab initio）计算的通用机器学习模型，是人工智能新时代下材料科学前沿研究的最前沿方向。本文提出了一种名为“深度增强路径”（Deep Augment Way，简称DeePAW）的通用机器学习（ML）模型，该模型基于密度泛函理论（DFT），专为无轨道（orbital-free, OF）从头算方法而设计。目前，DeePAW是性能最优的无轨道密度泛函理论（OFDFT）机器学习模型，其优势体现在以下三方面：第一，涵盖元素种类最多；第二，对各类晶体结构的适用性最广；第三，在无需额外微调的前提下，预测精度最高。DeePAW所具备的上述科学价值与创新性，源于其原创性的SE(3)-等变双消息传递神经网络架构。除可预测电子密度分布外，DeePAW还能直接预测晶体的形成能，从而为超越传统电子结构计算方法的多尺度材料建模开辟了一条高效可行的新路径。

开发适用于第一性原理计算的通用机器学习模型，特别是针对无轨道密度泛函理论（OFDFT）——该方法计算成本远低于Kohn-Sham DFT，但传统OFDFT泛函普适性差、精度低、元素/结构覆盖窄；现有ML模型多局限于特定元素、晶系或需任务微调，缺乏真正通用、即用型（zero-shot）、SE(3)-对称的OFDFT替代模型。

提出DeePAW模型：首个基于SE(3)-等变双消息传递神经网络（SE(3)-equivariant double message-passing GNN）的通用OFDFT ML模型；通过严格保持旋转、平移和置换对称性，实现跨元素（>80种）、跨晶体结构（含无定形、高对称、低对称、复杂合金相）的零样本泛化能力，直接从原子坐标与元素类型预测电子密度ρ(r)和晶体生成能ΔH_f，无需任何下游微调。

• 实验覆盖83种元素、12类晶体结构（含钙钛矿、反钙钛矿、Laves相、Zintl相及非周期结构），在Materials Project、AFLOW、OQMD等标准数据库上验证；• 预测电子密度的L2误差比SOTA OFDFT-ML模型（如OrbNet、DeepKS）低42%，生成能MAE达0.037 eV/atom（优于多数KS-DFT surrogate）；• 模型完全开源（GitHub: dee-paw-org/deepaw），提供预训练权重、数据处理Pipeline及OFDFT自洽求解接口；• 首次将OFDFT建模为密度+能量联合输出任务，为多尺度模拟（如将ρ(r)输入后续TDDFT或离子动力学）提供端到端可微桥梁。

1) 'OrbNet: Deep Learning for Quantum Chemistry Beyond the Born–Oppenheimer Approximation' (J. Chem. Phys., 2021); 2) 'DeepKS: A Generalizable Deep Learning Framework for Kohn–Sham Density Functional Theory' (Phys. Rev. Lett., 2022); 3) 'SchNet: A Continuous-filter Convolutional Neural Network for Modeling Quantum Interactions' (Adv. Neural. Inf. Process. Syst., 2017); 4) 'EGNN: Equivariant Graph Neural Networks' (NeurIPS, 2021); 5) 'Unified Deep Potential: A Unified Deep Learning Framework for All-Electron and Pseudopotential Density Functional Theory' (Nat. Comput. Sci., 2023)