AI-Assisted Rapid Crystal Structure Generation Towards a Target Local Environment

在材料设计领域，传统的晶体结构预测方法需要通过计算成本高昂的能量最小化方法进行广泛的结构采样，这些方法可能基于力场或量子力学模拟。尽管新兴的人工智能（AI）生成模型展现出快速生成逼真晶体结构的巨大潜力，但大多数现有模型未能考虑晶体材料的独特对称性和周期性，并且只能处理每个单元格包含几十个原子的结构。在此，我们提出了一种称为局部环境几何导向晶体生成器（LEGO-xtal）的对称性驱动AI生成方法，该方法克服了上述限制。我们的方法使用经过增强的小数据集训练的AI模型生成初始结构，然后通过机器学习结构描述符对其进行优化，而不是采用传统的基于能量的优化方法。我们通过从25种已知的低能量sp2碳同素异形体扩展到超过1700种结构（所有结构的能量均在石墨基态能量的0.5 eV/原子范围内），展示了LEGO-xtal的有效性。这一框架提供了一种可推广的策略，用于以模块化构建块为目标设计材料，例如金属有机框架和下一代电池材料。

本论文试图解决传统晶体结构预测方法在计算效率和对称性处理上的不足。现有的方法通常依赖于耗时的量子力学模拟或力场优化，且难以生成具有复杂对称性和较大单元格的晶体结构。这是一个长期存在的问题，但随着AI技术的发展，如何结合AI与材料科学成为新的研究方向。

论文提出了一种名为LEGO-xtal的新方法，通过结合AI生成模型与机器学习结构描述符来生成和优化晶体结构。关键思路在于：1) 使用增强的小数据集训练AI模型以生成初始结构；2) 引入对称性和周期性的约束条件；3) 利用几何导向的方法而非传统的能量最小化进行优化。这种方法突破了现有AI模型只能处理少量原子的限制，并显著提高了生成结构的质量和多样性。

论文展示了LEGO-xtal在sp2碳同素异形体设计中的强大能力，从25个已知低能态扩展到超过1700个新结构，且所有结构的能量均接近石墨基态（误差小于0.5 eV/atom）。此外，该方法可以推广到其他模块化材料设计领域，如金属有机框架和电池材料。实验设计基于真实的晶体数据库，验证了模型的泛化性能。虽然未明确提及代码开源情况，但其模块化的设计理念为未来工作提供了重要参考。

近期相关研究包括：1) 'Crystal Structure Prediction via Deep Generative Models' 提出了基于变分自编码器的晶体生成方法；2) 'Symmetry-Aware Crystal Graph Neural Networks' 探讨了图神经网络在晶体对称性建模中的应用；3) 'Machine Learning for Materials Discovery: A Review' 综述了机器学习在材料设计领域的最新进展；4) 'Generative Models for Periodic Structures' 研究了生成模型在周期性系统中的潜力。这些工作共同推动了AI驱动的材料设计领域的发展。