StringNET: Neural Network based Variational Method for Transition Pathways

在噪声波动下，亚稳态系统中的罕见转变事件对许多非平衡物理和化学过程至关重要。在这些过程中，反应通量的主要贡献集中在连接两个亚稳态的过渡途径附近。高效地计算这些路径对于计算化学至关重要。在本文中，我们研究了温度依赖的最大通量路径、最小能量路径和零温下的最小作用路径。我们提出了StringNET方法，使用变分公式和深度学习技术来训练这些路径。与传统的状态链方法不同，StringNET通过神经网络函数直接参数化路径，利用弧长参数作为主要输入。使用损失函数来训练深度神经网络，将弦方法中的梯度下降和重新参数化任务统一到一个框架中。更重要的是，最大通量路径的损失函数被解释为最小能量路径的数值挑战性最小化问题的softmax逼近。为了高效而稳健地计算最小能量路径，我们开发了一个预训练策略，包括在早期训练阶段使用最大通量路径损失，显著加速了最小能量和作用路径的计算。我们通过各种分析和化学示例以及二维和四维Ginzburg-Landau函数能量展示了该方法的优越性能。

本论文旨在提出一种新的方法，通过使用深度学习技术和变分公式来训练温度依赖的最大通量路径、最小能量路径和零温度下的最小作用路径，以解决计算化学中有效计算这些路径的问题。

本文提出了一种称为StringNET的新方法，该方法通过直接将路径参数化为神经网络函数，利用弧长参数作为主要输入，将梯度下降和重新参数化任务统一到一个框架中，使用损失函数来训练深度神经网络，从而有效地计算这些路径。

本文的亮点包括使用深度学习技术和变分公式来训练路径，提出了一种新的方法StringNET，该方法能够有效地计算温度依赖的最大通量路径、最小能量路径和零温度下的最小作用路径；本文还提出了一种预训练策略，包括在早期训练阶段使用最大通量路径损失，从而显著加速了最小能量和作用路径的计算；本文通过各种分析和化学实例以及二维和四维Ginzburg-Landau泛函能量的演示，展示了该方法的卓越性能。

最近在这个领域中，还有一些相关的研究，例如“Efficient string method for finding the minimum energy path in complex chemical reactions”和“Deep learning for global optimization of complex potential energy surfaces”，这些研究也探索了使用深度学习技术来解决计算化学中的路径计算问题。